近日，暨南大学化学与材料学院，超分子配位化学研究所陆伟刚、周小平和李丹教授团队与香港大学何健教授合作在美国化学会旗舰期刊《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc. 2021, doi:10.1021/jacs.1c10008）发表了题为“Building a Pyrazole−Benzothiadiazole−Pyrazole Photosensitizer into Metal−Organic Frameworks for Photocatalytic Aerobic Oxidation” 的创新研究成果，报道金属-有机框架在海洋天然产物的核心骨架光催化有机合成方面取得的重要进展。

在可见光驱动下的有机转化，是一种太阳能转化为化学能的有效途径，为生产有价值的有机化合物提供了一种环境友好且可持续的方法。其中，电荷分离在调节光化学性质方面起着至关重要的作用。金属有机框架（MOF）是一类晶态多孔材料，由于其大的表面积、可调的孔隙几何形状、易于表面功能化、均匀分布的活性位点、稳定性、可回收性、快速的电荷分离和可调节的吸光范围而备受关注，是近年来发展起来的一种新型的异相光催化平台。研究团队设计了具有给体-受体-给体共轭π-系统的吡唑-苯并噻二唑-吡唑（D-A-D）有机分子，用于快速电荷分离。进一步将这种D-A-D型光敏剂整合到MOF中提供了更高效电荷分离的异相光催化剂（JNU-204，JNU=暨南大学）。在可见光照射下，JNU-204实现了三个涉及不同氧化途径的需氧型氧化反应。催化实验结果表明JNU-204在各种需氧型反应中均具有高效的催化活性，循环实验也证实了JNU-204作为一种异相光催化剂的稳定性和可重复使用性。此外，作者实现了JNU-204在含吡咯并[2,1-a]异喹啉杂环的简便合成中的应用，该杂环是一系列海洋天然产物的核心骨架。因此，JNU-204是一个典型的具有良好的光子吸收、合适的带隙、快速的电荷分离和优异的化学稳定性的用于在可见光照射下进行有需氧化反应的MOF平台。

本文共同第一作者为靳继康博士后和吴坤博士生，暨南大学为第一通讯单位。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.1c10008